Las carpetas necesarias se crean automaticamente al formatear la Memory Stick desde el PSP (entrando a Ajustes -> Ajustes de Sistema -> Formatear Memory Stick). Con eso ya te daras cuenta donde va la musica, video y fotos.
Los juegos de PSP van en la carpeta ISO y deben estar en formato iso o cso.
Los plugins van en la carpeta seplugins para mas info de como activarlos consulta este tutorial.
Los homebrews, aplicaciones, emuladores y juegos PSX van en la ruta PSP->GAME. Los juegos de PSX es necesario convertirlos para que funcionen en el PSP, para eso puedes basarte en este tutorial, o bien descargarlos ya convertidos.

Saludos